研究背景

    金属有机框架(MOFs)因其高孔隙率和可调节的化学功能而成为理想的催化剂设计平台。然而，传统的实验筛选方法耗时且成本高。机器学习作为一种基于统计算法的人工智能技术，已成功应用于催化剂筛选、设计和过程优化。本文旨在利用机器学习实现MOF催化剂的高通量筛选，以提高活性催化剂的发现效率。

主要内容

图 1 机器学习模型训练和高通量筛选CO₂环加成MOF催化剂的工作流程。

    开发了基于机器学习的模型，用于高通量筛选二氧化碳环加成反应的MOF催化剂。模型选择了与反应机制密切相关的特征描述符，包括反应条件、MOF的结构和电子特性等。通过16种机器学习算法的训练和测试，随机森林算法表现最佳，实现了97%以上的预测准确率。模型进一步通过SHAP和PDP进行了可解释性分析。利用该模型，作者筛选了12415种假设的MOFs和100种已报道的MOFs，并成功预测出239种潜在的高活性催化剂。通过合成MOF-76(Y)进行了实验验证，证明了该模型的高预测准确性。此研究为MOFs催化剂的快速筛选提供了新思路。

图 2 通过高通量筛选12,515种MOF得到的部分高活性MOFs的结构。(a)-(h) 通过 ToBaCCo 计算得到的结构；(i)-(j) CoREMOF 2019 预测的结构。

总结与展望

    本研究实现了基于机器学习的MOFs催化剂高通量筛选，为低成本催化剂的发现提供了新思路。模型通过精心选择特征描述符，实现了高准确率的预测，并成功预测出多种潜在的活性催化剂。这为MOFs催化剂的快速筛选和优化提供了有效途径。通过实验验证，成功制备出具有优异催化活性的MOF-76(Y)。未来，该模型有望扩展应用于更多反应类型的MOFs催化剂筛选，为绿色催化和环境保护提供技术支持。

DOI：10.1016/j.gee.2024.01.010