研究背景

一氧化二氮（N₂O）不仅是一种强效温室气体，在100年的时间尺度上，其全球变暖潜能值（GWP）大约是二氧化碳（CO₂）的273倍，而且是平流层中主要的臭氧消耗物质。在工业来源中，己二酸的生产是主要贡献者，占全球每年人为N₂O排放量的8-10%。在生产过程中，尾气主要由N₂O（38%）、N₂（53%）、CO₂（4%）、O₂（5%）和水蒸气组成。N₂O 和 CO₂ 都需要在释放到大气中之前被有效去除。当前的工业实践通常采用多步骤工艺：使用碱性溶液吸收CO₂，N₂O 需在700-1300℃下热分解，或在大约500℃下使用贵金属催化剂催化分解。然而，这些方法能耗高、成本高且操作复杂。为了去除N₂O副产物，已经广泛研究了己二酸生产的替代合成路线，但没有一条达到工业应用。因此，迫切需要节能且具有成本效益的策略，以实现同时去除工业排放物中的N₂O和CO₂。

主要研究内容

我们使用 Ni(II)-吡唑羧酸MOF，BUT-167 [Ni(HPyC)₂]，从模拟己二酸尾气（N₂O/N₂/CO₂/O₂）的四组分混合物中同时捕获N₂O和CO₂。BUT-167 的狭窄通道富含氢键供体，对N₂O和CO₂分子产生很强的限域效应，其N₂O吸附容量和堆积密度在已报道的MOF中表现最好。而且，BUT-167在干燥和潮湿条件下均表现出卓越的动态分离性能，可去除N₂O和CO₂，并在5轮的循环实验中性能没有明显下降，凸显了其实际应用潜力。

图1. BUT-167合成路线。（a） 沿a轴观察的BUT-167的三维结构。（b） BUT-167在298 K下对N₂O，CO₂和N₂的吸附等温线。（c） BUT-167以及已报道材料在40 kPa和4 kPa时的N₂O和CO₂的吸附量。 （d）BUT-167在60% RH下的五轮穿透循环实验。

结论与展望

BUT-167作为一种能同时高效捕获N₂O及CO₂吸附剂，不仅能够实现温室气体的回收，还具有在实际应用的潜力。这项研究强调了MOFs在同时捕获方面的作用，尤其是在气体成分复杂分离步骤繁琐的过程中，具有低能耗高效率的特点。

DOI：10.1021/jacs.5c01676